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同步輻射EXAFS助力曲師大團隊刊發(fā)一區(qū)頂刊Chemical Engineering Journal

2023-12-15

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文章題目:Activating Ni nanoparticles into Ni single atoms by N doping for

high-performance electrochemical sensing of glucose

作者: Hang Yin, Xiao Bai, Ziyin Yang *

關(guān)鍵詞:N doping; Ni nanoparticles; Ni single atoms; Glucose; Non-enzymatic sensor

引用信息: Hang Yin, Xiao Bai, Ziyin Yang, Activating Ni nanoparticles into Ni single atoms by N doping for high-performance electrochemical sensing of glucose, Chemical Engineering Journal,478, 2023, 147510,. https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.147510

一、圖文摘要

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二、前言

葡萄糖的含量與人體健康息息相關(guān)。如何快速高效的實現(xiàn)葡萄糖含量的精準(zhǔn)測定,是當(dāng)前的研究熱點。作為分析化學(xué)的重要組成部分,電化學(xué)傳感為測定葡萄糖含量提供了契機。目前,已報道了多種可高靈敏檢測葡萄糖的電化學(xué)傳感方法。其中,影響電化學(xué)傳感性能的重要因素是傳感材料的選擇。在各種各樣的傳感材料中,鎳基納米材料由于價格便宜、來源廣泛等優(yōu)點而受到了廣泛關(guān)注。為進一步調(diào)控鎳基納米材料的電催化活性,研究者開發(fā)了多種有效的方法。其中,氮摻雜是一種有效的策略。然而,當(dāng)前對氮摻雜調(diào)控電催化活性的機制仍不甚明了。

據(jù)報道,金屬單原子的結(jié)構(gòu)與金屬納米顆粒明顯不同,使得金屬單原子往往展現(xiàn)出一些獨特的性質(zhì)。而在制備金屬單原子材料時,碳材料中摻雜的氮雜原子起到了非常重要的作用。這是因為金屬單原子往往是以與氮配位的形式錨定于碳材料載體中。因此,在以往報道的鎳基納米材料的電化學(xué)傳感研究中,氮摻雜是否誘導(dǎo)了鎳單原子的生成,以及誘導(dǎo)生成的鎳單原子是否對電催化氧化葡萄糖具有活性,這些都是易被忽視的問題。

因此,在該研究中,通過透射電鏡和球差電鏡發(fā)現(xiàn)了在氮摻雜的碳基體材料中,除了分布有鎳納米顆粒外,還存在著鎳單原子;其次,通過電化學(xué)表征發(fā)現(xiàn),鎳單原子不僅對葡萄糖的氧化反應(yīng)展現(xiàn)了電催化活性,而且其活性明顯高于鎳納米顆粒;基于此,構(gòu)建了一種基于鎳單原子的高靈敏檢測葡萄糖的電化學(xué)傳感新方法。該研究發(fā)現(xiàn)了鎳單原子的電催化活性,為揭示氮摻雜調(diào)控電催化機制提供了一個新的視角和思路。

三、文章內(nèi)容概括

通過熱解法法在氮摻雜的碳材料上制備鎳納米顆粒,借助于球差電鏡發(fā)現(xiàn),鎳單原子也分布在氮摻雜的碳材料中(圖3)。這證明了氮摻雜對于錨定金屬單原子的重要作用。通過同步輻射表征分析,表明鎳單原子是以與氮配位的形式存在的,并且鎳與氮的配位數(shù)為13(圖4D。

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3. 鎳金屬單原子的TEM、HAADF-STEM和元素分布圖

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4 (D). 鎳金屬單原子的傅立葉變換EXAFS譜

通過循環(huán)伏安法研究了鎳單原子與鎳納米顆粒電催化氧化葡萄糖的性能(圖5 C, D)。研究結(jié)果表明,葡萄糖在鎳單原子修飾的電極上氧化反應(yīng)的速率更快,獲得的氧化峰電流也更強。這表明,鎳單原子不僅擁有電化學(xué)活性,而且其電催化能力要比常規(guī)的鎳納米顆粒更高。

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5 (C, D). 鎳納米顆粒與鎳金屬單原子修飾電極的循環(huán)伏安圖

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8 (A, B, C). 鎳納米顆粒與鎳金屬單原子對葡萄糖分子的吸附示意圖及吸附能; (D)

鎳納米顆粒與鎳金屬單原子的Bader電荷分析

以往研究報道,傳感材料對葡萄糖分子擁有比較強的吸附能,這有利于促進葡萄糖分子的電化學(xué)氧化反應(yīng)。通過模擬計算表明,鎳單原子相對于鎳納米顆粒來說,其對葡萄糖分子的吸附能力更弱(圖8 A, B, C)。這表明,鎳單原子良好的電催化活性并非源于其對葡萄糖的吸附。借助于差分電荷密度分析,發(fā)現(xiàn)鎳單原子比鎳納米顆粒失去了更多的電子,呈現(xiàn)了更高的價態(tài)(圖8 D)。這對于促進葡萄糖的氧化反應(yīng)可能具有積極作用。

四、重要結(jié)論

在利用熱解法制備金屬納米材料時,氮摻雜確實易于誘導(dǎo)金屬單原子的生成,且金屬單原子展現(xiàn)了較為可觀的電催化活性。該研究不僅為揭示氮摻雜調(diào)控電化學(xué)傳感機制提供了一種新的解釋,而且證明了金屬單原子是一種非常有前景的傳感材料,從而豐富了金屬單原子材料在電化學(xué)傳感領(lǐng)域的應(yīng)用,也為構(gòu)建高性能的電化學(xué)傳感分析新方法提供了思路。


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